Baryshnikov begann im Alter von 6 Jahren in einer Kindertheaterproduktion von A Midsummer Night’s Dream zu spielen und porträtierte Peaseblossom, eine Magd der Feenkönigin Titania. Nach ihrem Abschluss an der Northwestern University im Jahr 2014 begann sie professionell in verschiedenen Fernsehserien zu spielen, darunter Doll & Em auf HBO. Ihre Eltern zögerten zunächst über ihre Berufswahl, bevor sie unterstützend wurden.

Baryshnikovs bisher prominenteste Rolle war 2016 in dem von der Kritik gefeierten Drama Manchester by the Sea neben Casey Affleck und Michelle Williams. Ihr Charakter, Sandy, ist eine Freundin von Patrick Chandler, porträtiert von Lucas Hedges. Sie übte den Bostoner Akzent ihres Charakters, indem sie mit einem Dialekttrainer zusammenarbeitete und in Einkaufszentren in der Gegend von Boston ging, um zu hören, wie einheimische Mädchen im Teenageralter sprachen.

Baryshnikov spielte als Studentin Maya in der CBS-Serie Superior Donuts, basierend auf dem gleichnamigen Stück von Tracy Letts. Die Serie, die im Februar 2017 debütierte, wurde von CBS für eine zweite Staffel verlängert, aber Baryshnikovs Charakter erscheint nicht in der zweiten Staffel. 2017 trat sie in der Broadway-Produktion von The Play Time und the Conways auf. 2018 trat sie in dem Film The Kindergarten Teacher auf.Am 26.September 2018 wurde Baryshnikov in der Hauptrolle von Lavinia Norcross Dickinson in der Apple TV + Serie Dickinson neben Hailee Steinfeld besetzt.