À partir de 1998, Schur était écrivain sur le Saturday Night Live de NBC. Schur est devenu le producteur de Weekend Update en 2001; sa première émission dans ce nouveau rôle était le premier épisode de Saturday Night Live après les attentats du 11 septembre. En 2002, il remporte son premier Primetime Emmy Award au sein de l’équipe d’écriture de SNL. Schur a quitté Saturday Night Live en 2004.

Peu après, il devient producteur et scénariste pour The Office sur NBC, pour lequel il écrit dix épisodes et remporte l’Emmy Award 2006 de la meilleure série comique. Schur est apparu au Bureau en tant que cousin de Dwight, Mose, dans plusieurs épisodes, notamment « Initiation », dans lequel Dwight emmène Ryan dans sa ferme de betteraves, « Money », dans lequel Jim et Pam passent une nuit à la ferme, « The Deposition », « Koi Pond », « Counseling » et « Finale ». Il a également coécrit les webisodes Office: The Accountants avec Paul Lieberstein.

En 2005, Schur a été coproducteur de The Comeback de HBO et a écrit deux de ses 13 épisodes.

Schur a également écrit pour Fire Joe Morgan, un blog de journalisme sportif, sous le pseudonyme de « Ken Tremendous ». Schur a ressuscité le nom de plume le 31 mars 2011, lorsqu’il a commencé à écrire pour le site de Baseball Nation de SB Nation. @KenTremendous est également le pseudo Twitter de Schur.

En avril 2008, Schur et Greg Daniels ont commencé à travailler sur un projet pilote pour Parks and Recreation en tant que spin-off proposé du Bureau. Au fil du temps, Schur s’est rendu compte que les parcs et les loisirs fonctionneraient mieux s’ils le séparaient du Bureau. Alors que Parks and Recreation a reçu des critiques négatives lors de sa première saison, il a été acclamé par la critique lors de la seconde, tout comme The Office.

Schur a collaboré avec Les Decemberists sur leur clip pour « Calamity Song » de l’album The King Is Dead. Cette vidéo est basée sur Eschaton, un jeu de guerre nucléaire simulé joué sur des courts de tennis que David Foster Wallace a créé dans son roman Infinite Jest en 1996. Schur a écrit sa thèse de premier cycle sur le roman, et il en possède également les droits cinématographiques.

Avec Daniel J. Goor, Schur a créé la comédie policière Brooklyn Nine-Nine, qui a été créée à l’automne 2013 sur Fox. L’émission a été transférée à NBC dans sa sixième saison. Le spectacle compte six prix.

En 2013, Joe Posnanski et Schur ont créé le PosCast qui est maintenant hébergé par The Athletic. Le podcast traite principalement du baseball, mais serpente dans d’autres sports, sujets, brouillons d’éléments aléatoires, et se targue d’être dénué de sens. Le podcast a présenté des invités et des coanimateurs notables tels que Linda Holmes, Ken Rosenthal, Nick Offerman, Ellen Adair, Stefan Fatsis, Brandon McCarthy, Joey Votto et Sean Doolittle.

Le 19 septembre 2016, la sitcom créée par Schur The Good Place a commencé à être diffusée sur NBC. La série supernatural concernant la philosophie et être une bonne personne, avec Kristen Bell et Ted Danson, est devenue un succès critique et commercial surprise, concluant sa série de quatre saisons le 30 janvier 2020.

En 2016, Schur et Rashida Jones ont coécrit le téléplay de « Nosedive », un épisode de la série télévisée d’anthologie Black Mirror, d’après une histoire de Charlie Brooker.

En 2019, Schur s’est joint à d’autres rédacteurs de la WGA pour licencier leurs agents dans le cadre de la position de la WGA contre l’ATA et la pratique déloyale de l’emballage.

En 2019, Schur a commencé le développement d’une comédie scénarisée appelée Rutherford Falls avec Ed Helms.