Baryshnikov a commencé à jouer à l’âge de 6 ans dans une production théâtrale pour enfants de A Midsummer Night’s Dream, dépeignant Peaseblossom, une servante de la reine des fées Titania. Après avoir obtenu son diplôme de l’Université Northwestern en 2014, elle a commencé à jouer professionnellement dans diverses séries télévisées, y compris Doll &Em sur HBO. Ses parents ont d’abord hésité sur son choix de carrière avant de devenir solidaires.

Le rôle le plus important de Baryshnikov à ce jour a été dans le drame acclamé par la critique Manchester by the Sea en 2016, aux côtés de Casey Affleck et Michelle Williams. Son personnage, Sandy, est une petite amie de Patrick Chandler, interprété par Lucas Hedges. Elle a pratiqué l’accent de Boston de son personnage en travaillant avec un entraîneur de dialecte et en se rendant dans les centres commerciaux de la région de Boston pour entendre comment les adolescentes locales parlaient.

Baryshnikov a joué le rôle de Maya, étudiante diplômée, dans la série de CBS Superior Donuts, basée sur la pièce du même nom de Tracy Letts. La série, qui a débuté en février 2017, a été renouvelée pour une deuxième saison par CBS, mais le personnage de Baryshnikov n’apparaît pas dans la deuxième saison. En 2017, elle est apparue dans la production de Broadway de the play Time et the Conways. En 2018, elle est apparue dans le film The Kindergarten Teacher.

Le 26 septembre 2018, Baryshnikov a été choisie pour le rôle principal de Lavinia Norcross Dickinson dans la série Apple TV+ Dickinson, aux côtés de Hailee Steinfeld.