Baryshnikov comenzó a actuar a los 6 años en una producción de teatro para niños de Sueño de una noche de verano, interpretando a Peaseblossom, una criada de la reina de las hadas Titania. Después de graduarse de la Universidad Northwestern en 2014, comenzó a actuar profesionalmente en varias series de televisión, incluida Doll & Em en HBO. Sus padres inicialmente dudaban sobre su elección de carrera antes de ser solidarios.

El papel más destacado de Baryshnikov hasta la fecha fue en el drama aclamado por la crítica de 2016 Manchester by the Sea, junto a Casey Affleck y Michelle Williams. Su personaje, Sandy, es una novia de Patrick Chandler, interpretado por Lucas Hedges. Practicó el acento de Boston de su personaje trabajando con un entrenador de dialectos e yendo a centros comerciales del área de Boston para escuchar cómo hablaban las adolescentes locales.

Baryshnikov interpretó a Maya en la serie de CBS Superior Donuts, basada en la obra del mismo nombre de Tracy Letts. La serie, que debutó en febrero de 2017, fue renovada para una segunda temporada por CBS, pero el personaje de Baryshnikov no aparece en la segunda temporada. En 2017, apareció en la producción de Broadway de the play Time and the Conways. En 2018, apareció en la película The Kindergarten Teacher.

El 26 de septiembre de 2018, Baryshnikov fue elegido para el papel principal de Lavinia Norcross Dickinson en la serie de Apple TV+ Dickinson, junto a Hailee Steinfeld.