Ab 1998 war Schur Schriftsteller bei NBCs Saturday Night Live. Schur wurde 2001 Produzent von Weekend Update; Seine erste Show in der neuen Rolle war die erste Folge von Saturday Night Live nach den Anschlägen vom 11. September. Im Jahr 2002 gewann er seinen ersten Primetime Emmy Award als Teil des SNL-Schreibteams. Schur verließ Saturday Night Live im Jahr 2004.Kurz darauf wurde er Produzent und Autor für The Office auf NBC, für das er zehn Folgen schrieb und 2006 den Emmy Award für herausragende Comedy-Serien gewann. Schur erschien in mehreren Folgen als Dwights Cousin Mose im Büro, darunter „Initiation“, in dem Dwight Ryan zu seiner Rübenfarm bringt, „Money“, in dem Jim und Pam eine Nacht auf der Farm verbringen, „The Deposition“, „Koi Pond“, „Counseling“ und „Finale“. Er war auch Co-Autor von The Office: The Accountants Webisodes mit Paul Lieberstein.

Im Jahr 2005 war Schur Co-Produzent von HBOs The Comeback und schrieb zwei seiner 13 Folgen.

Schur schrieb auch für Fire Joe Morgan, ein Sportjournalismus-Blog, unter dem Pseudonym „Ken Morgan“. Schur ließ den Pseudonym am 31. März 2011 wieder aufleben, als er anfing, für die Baseball Nation-Site von SB Nation zu schreiben. @KenTremendous ist auch Schurs Twitter-Handle.Im April 2008 begannen Schur und Greg Daniels mit der Arbeit an einem Pilotprojekt für Parks and Recreation als vorgeschlagene Ausgliederung des Büros. Im Laufe der Zeit erkannte Schur, dass Parks and Recreation besser funktionieren würde, wenn sie es vom Büro trennen würden. Während Parks and Recreation in der ersten Staffel negative Kritiken erhielt, In der zweiten wurde es von der Kritik gelobt, ähnlich wie das Büro.

Schur arbeitete mit den Decemberists an ihrem Musikvideo zu „Calamity Song“ aus dem Album The King Is Dead. Dieses Video basiert auf Eschaton, einem Pseudo-Atomkriegsspiel auf Tennisplätzen, das David Foster Wallace 1996 in seinem Roman Infinite Jest schuf. Schur schrieb seine Bachelor-Abschlussarbeit über den Roman, und er besitzt auch die Filmrechte daran.Mit Daniel J. Goor schuf Schur die Cop-Komödie Brooklyn Nine-Nine, die im Herbst 2013 auf Fox Premiere feierte. Die Show wurde in der sechsten Staffel zu NBC verlegt. Die Show verfügt über sechs Auszeichnungen.

Im Jahr 2013 haben Joe Posnanski und Schur den PosCast ins Leben gerufen, der jetzt von The Athletic gehostet wird. Der Podcast diskutiert hauptsächlich Baseball, schlängelt sich aber in andere Sportarten, Themen, Entwürfe von zufälligen Gegenständen, und ist stolz darauf, bedeutungslos zu sein. Der Podcast hat bemerkenswerte Gäste und Co-Gastgeber wie Linda Holmes, Ken Rosenthal, Nick Offerman, Ellen Adair, Stefan Fatsis, Brandon McCarthy, Joey Votto und Sean Doolittle vorgestellt.

Am 19.September 2016 wurde die von Schur kreierte Sitcom The Good Place auf NBC ausgestrahlt. Die übernatürliche Serie über Philosophie und ein guter Mensch mit Kristen Bell und Ted Danson wurde zu einem überraschenden kritischen und kommerziellen Erfolg und beendete ihre vier Staffeln am 30. Januar 2020.

2016 schrieben Schur und Rashida Jones gemeinsam das Drehbuch zu „Nosedive“, einer Episode der Fernseh-Anthologie-Serie Black Mirror, nach einer Geschichte von Charlie Brooker.

Im Jahr 2019 feuerte Schur gemeinsam mit anderen WGA-Autoren ihre Agenten als Teil des Standpunkts der WGA gegen die ATA und die unfaire Verpackungspraxis.

Im Jahr 2019 begann Schur mit der Entwicklung einer Skript-Comedy-Show namens Rutherford Falls mit Ed Helms.