Baryshnikov började agera vid 6 års ålder i en barnteaterproduktion av En midsommarnattsdröm, porträttera Peteblossom, en tjänarinna till fairy queen Titania. Efter examen från Northwestern University 2014 började hon agera professionellt på olika tv-serier, inklusive docka & Em på HBO. Hennes föräldrar var ursprungligen tveksamma till sitt yrkesval innan de blev stödjande.Baryshnikovs mest framträdande roll hittills var i 2016 kritikerrosade drama Manchester by the Sea, tillsammans med Casey Affleck och Michelle Williams. Hennes karaktär, Sandy, är en flickvän till Patrick Chandler, porträtterad av Lucas Hedges. Hon övade sin karaktär Boston accent genom att arbeta med en dialekt tränare och gå till Boston-området gallerior för att höra hur lokala tonårsflickor talade.

Baryshnikov spelade som gradstudent Maya i CBS-serien Superior Donuts, baserat på spelet med samma namn av Tracy Letts. Serien, som debuterade i februari 2017, förnyades för en andra säsong av CBS, men baryshnikovs karaktär visas inte under andra säsongen. År 2017 uppträdde hon i Broadway-produktionen av The play Time och The Conways. År 2018 kom hon fram i filmen The Kindergarten Teacher.

den 26 September 2018 spelades Baryshnikov i huvudrollen för Lavinia Norcross Dickinson i Apple TV+ – serien Dickinson, tillsammans med Hailee Steinfeld.