Baryshnikov zaczęła grać w wieku 6 lat w dziecięcym spektaklu teatralnym Sen Nocy Letniej, wcielając się w rolę Peaseblossoma, służącej królowej wróżek Titanii. Po ukończeniu Northwestern University w 2014 roku, zaczęła profesjonalnie występować w różnych serialach telewizyjnych, w tym Lalka & Em na HBO. Jej rodzice początkowo wahali się co do jej wyboru kariery, zanim zaczęli ją wspierać.

w 2016 roku Baryshnikov zagrał główną rolę w docenionym przez krytyków dramacie Manchester by the Sea u boku Casey Affleck i Michelle Williams. Jej postać, Sandy, jest dziewczyną Patricka Chandlera, graną przez Lucasa Hedgesa. Ćwiczyła bostoński akcent swojej postaci, pracując z trenerem dialektu i chodząc do centrów handlowych w okolicy Bostonu, aby usłyszeć, jak mówią lokalne Nastolatki.

Baryshnikov wystąpił jako studentka Maya w serialu CBS Superior Donuts, opartym na sztuce Tracy Letts pod tym samym tytułem. Serial, który zadebiutował w lutym 2017 roku, został odnowiony na drugi sezon przez CBS, ale postać Barysznikowa nie pojawia się w drugim sezonie. W 2017 roku pojawiła się w broadwayowskiej produkcji the play Time and the Conways. W 2018 pojawiła się w filmie przedszkolanka.

26 września 2018 roku Baryshnikov został obsadzony w głównej roli Lavinii Norcross Dickinson w serialu Apple TV+ Dickinson, u boku Hailee Steinfeld.