A partir de 1998, Schur fue escritor en Saturday Night Live de la NBC. Schur se convirtió en el productor de Weekend Update en 2001; su primer show en el nuevo papel fue el primer episodio de Saturday Night Live después de los ataques del 11 de septiembre. En 2002, ganó su primer premio Emmy de horario Estelar como parte del equipo de escritura de SNL. Schur dejó Saturday Night Live en 2004.

Poco después, se convirtió en productor y escritor de The Office en la NBC, para la que escribió diez episodios y ganó el Premio Emmy de 2006 a la Mejor Serie de Comedia. Schur apareció en La Oficina como el primo de Dwight, Mose, en varios episodios, incluyendo «Iniciación», en la que Dwight lleva a Ryan a su granja de remolachas, «Money», en la que Jim y Pam pasan una noche en la granja, «The Deposition», «Koi Pond», «Counseling» y «Finale». También co-escribió The Office: The Accountants webisodes con Paul Lieberstein.

En 2005, Schur se desempeñó como coproductor de The Comeback de HBO y escribió dos de sus 13 episodios.

Schur también escribió para Fire Joe Morgan, un blog de periodismo deportivo, bajo el seudónimo de «Ken Tremendous». Schur resucitó el seudónimo el 31 de marzo de 2011, cuando comenzó a escribir para el sitio de béisbol de SB Nation. @KenTremendous es también el nombre de usuario de Twitter de Schur.

En abril de 2008, Schur y Greg Daniels comenzaron a trabajar en un piloto para Parques y Recreación como una propuesta derivada de La Oficina. Con el tiempo, Schur se dio cuenta de que los Parques y la Recreación funcionarían mejor si lo separaban de la Oficina. Mientras que Parks and Recreation recibió críticas negativas en su primera temporada, recibió elogios de la crítica en la segunda, al igual que The Office.

Schur colaboró con The Decemberists en su video musical para «Calamity Song» del álbum The King Is Dead. Este video está basado en Eschaton, un juego de guerra nuclear simulado jugado en canchas de tenis que David Foster Wallace creó en su novela de 1996 Infinite Jest. Schur escribió su tesis de licenciatura sobre la novela, y también posee los derechos cinematográficos de la misma.Con Daniel J. Goor, Schur creó la comedia policial Brooklyn Nine-Nine, que se estrenó en otoño de 2013 en Fox. El programa fue trasladado a la NBC en su sexta temporada. El espectáculo cuenta con seis premios.

En 2013, Joe Posnanski y Schur crearon El PosCast que ahora es presentado por el Athletic. El podcast trata principalmente del béisbol, pero serpentea hacia otros deportes, temas, borradores de artículos aleatorios y se enorgullece de no tener sentido. El podcast ha contado con invitados notables y coanfitriones como Linda Holmes, Ken Rosenthal, Nick Offerman, Ellen Adair, Stefan Fatsis, Brandon McCarthy, Joey Votto y Sean Doolittle.

El 19 de septiembre de 2016, la sitcom creada por Schur The Good Place comenzó a transmitirse en NBC. La serie sobrenatural sobre filosofía y ser una buena persona, protagonizada por Kristen Bell y Ted Danson, se convirtió en un éxito comercial y de crítica sorpresa, concluyendo su carrera de cuatro temporadas el 30 de enero de 2020.

En 2016, Schur y Rashida Jones co-escribieron la adaptación para televisión de «Nosedive», un episodio de la serie antológica de televisión Black Mirror, de una historia de Charlie Brooker.

En 2019, Schur se unió a otros escritores de la WGA para despedir a sus agentes como parte de la postura de la WGA contra la ATA y la práctica desleal del embalaje.

En 2019, Schur comenzó el desarrollo de un programa de comedia con guion llamado Rutherford Falls, protagonizado por Ed Helms.