Schull fue elegida para el papel protagonista de Jody Sawyer en la película de 2000 Center Stage mientras todavía era aprendiz del Ballet de San Francisco.En abril de 2006, Schull se retiró del Ballet de San Francisco. En mayo de 2008 viajó a Australia para filmar la adaptación cinematográfica de la última bailarina de Mao de Li Cunxin. En Mao’s Last Dancer, lanzado en América del Norte en 2010, Schull tiene un papel importante como Elizabeth «Liz» Mackey, la novia (y más tarde, primera esposa) de Li Cunxin.

En 2009, Schull tuvo un papel de estrella invitada en el programa de televisión de Fox, Lie to Me (temporada 1, episodio 4). El mismo año, fue vista en la película de Lifetime Sorority Wars protagonizada por Lucy Hale y Courtney Thorne-Smith. También fue estrella invitada en One Tree Hill de The CW como Sara, el espíritu y la memoria de la difunta esposa de Clay (interpretada por Robert Buckley), y también como la aspirante a amante de Clay que tiene un sorprendente parecido con Sara—Katie Ryan. Fue estrella invitada en un episodio de Ghost Whisperer (Tragedia griega) en 2009, y en el episodio 14 de Bones, en 2010. Schull apareció recurrentemente como Meredith, que es la ex amante del padre de Aria (el personaje de Lucy Hale), en la serie de ABC Family Pretty Little Liars. También apareció en un episodio de Hawaii Five-0. En marzo de 2012, apareció en un comercial de McDonald’s para the Shamrock Shake y en abril fue estrella invitada en un episodio de Psych. También en 2012 apareció en un episodio de Grimm como Lucinda, un personaje que se parece a Cenicienta, pero con un giro. En febrero de 2013 apareció como la agente Naomi en un episodio de Nikita (Placa Negra). Desde 2013, Schull ha aparecido en el papel recurrente de Katrina Bennett en Trajes de USA Network. En marzo de 2018, fue promovida a regular de la serie para la octava temporada de Suits.

En noviembre de 2013, Schull fue elegida como Cassandra Railly en la serie de televisión 12 Monkeys, basada en la película de 1995 del mismo nombre. El espectáculo se estrenó el 16 de enero de 2015.