Baryshnikov aloitti näyttelemisen 6-vuotiaana Lastenteatterituotannossa Juhannusyön unelma, esittäen Herneseblossomia, keijukuningatar Titanian palvelijatarta. Valmistuttuaan Northwestern Universitystä vuonna 2014 hän alkoi näytellä ammatikseen useissa televisiosarjoissa, kuten Doll & Em HBO-kanavalla. Hänen vanhempansa epäröivät aluksi hänen uravalintaansa ennen kuin ryhtyivät tukemaan häntä.

Baryshnikovin toistaiseksi näkyvin rooli oli vuonna 2016 kriitikoiden ylistämässä draamassa Manchester by the Sea yhdessä Casey Affleckin ja Michelle Williamsin kanssa. Hänen roolihahmonsa Sandy on Lucas Hedgesin näyttelemän Patrick Chandlerin Tyttöystävä. Hän harjoitteli hahmonsa bostonilaista aksenttia työskentelemällä murrevalmentajan kanssa ja käymällä Bostonin alueen ostoskeskuksissa kuulemassa, miten paikalliset teinitytöt puhuivat.

Baryshnikov näytteli jatko-opiskelijaa Mayaa CBS: n sarjassa Superior Donuts, joka perustuu Tracy Lettsin samannimiseen näytelmään. Helmikuussa 2017 ensi-iltansa saanut sarja uusittiin CBS: n toimesta toiselle tuotantokaudelle, mutta Baryshnikovin hahmo ei esiinny toisella tuotantokaudella. Vuonna 2017 hän esiintyi Broadway-tuotannossa näytelmässä ”Time and the Conways”. Vuonna 2018 hän esiintyi elokuvassa lastentarhanopettaja.

26.syyskuuta 2018 Baryshnikov valittiin näyttelemään Lavinia Norcross Dickinsonia Apple TV+ – sarjan Dickinsonia yhdessä Hailee Steinfeldin kanssa.