Baryshnikov begyndte at optræde i en alder af 6 i en børneteaterproduktion af En Skærsommernatsdrøm, der portrætterer Peaseblossom, en tjenestepige til fe dronning Titania. Efter eksamen fra det Nordvestlige Universitet i 2014 begyndte hun at handle professionelt på forskellige tv-serier, herunder Doll & Em på HBO. Hendes forældre var oprindeligt tøvende med hendes karrierevalg, før de blev støttende.Baryshnikovs mest fremtrædende rolle til dato var i 2016 kritikerroste drama Manchester By The Sea, sammen med Casey Affleck og Michelle. Hendes karakter, Sandy, er en kæreste til Patrick Chandler, portrætteret af Lucas Hedges. Hun praktiserede sin karakters Boston-accent ved at arbejde med en dialekttræner og gå til indkøbscentre i Boston-området for at høre, hvordan lokale teenagepiger talte.Baryshnikov medvirkede som kandidatstuderende Maya i CBS-serien Superior Donuts, baseret på stykket med samme navn af Tracy Letts. Serien, der debuterede i Februar 2017, blev fornyet til en anden sæson af CBS, men Baryshnikovs karakter vises ikke i anden sæson. I 2017 medvirkede hun i produktionen af play Time og The Conversation. I 2018 optrådte hun i filmen The Kindergarten Teacher.

den 26. September 2018 blev Baryshnikov kastet i hovedrollen som Lavinia Norcross Dickinson i Apple TV+ – serien Dickinson sammen med Hailee Steinfeld.