Baryshnikov začal hrát v 6 letech v dětské produkci divadelní hry Sen Noci Svatojánské, zobrazovat Peaseblossom, služkou, královna víl Titanie. Po absolvování Northwestern University v roce 2014, začala hrát profesionálně na různých televizních seriálech, včetně Panenky & Em na HBO. Její rodiče zpočátku váhali s výběrem své kariéry, než se stali podporou.

Baryšnikovova dosud nejvýznamnější role byla v 2016 kriticky uznávaném dramatu Manchester by the Sea, po boku Casey Affleck a Michelle Williams. Její postava, Sandy, je přítelkyní Patricka Chandlera, vylíčený Lucasem Hedgesem. Cvičila Bostonský přízvuk své postavy tím, že pracovala s trenérem dialektu a chodila do bostonských Center, aby slyšela, jak místní dospívající dívky mluvily.

Baryshnikov hrál jako postgraduální student Maya v seriálu CBS Superior Donuts, založený na stejnojmenné hře Tracy Letts. Série, která debutovala v únoru 2017, byla obnovena pro druhou sezónu CBS, ale Baryshnikovova postava se neobjevuje ve druhé sezóně. V roce 2017 se objevila v broadwayské produkci The play Time a The Conways. V roce 2018 se objevila ve filmu učitelka mateřské školy.

26. Září 2018 byl Baryshnikov obsazen do hlavní role Lavinie Norcross Dickinson v seriálu Apple TV+ Dickinson, po boku Hailee Steinfeld.